وی فعالیت سینمایی خود را از سال 1343 با بازی در فیلم عروس فرنگی به کارگردانی نصرت الله وحدت آغاز کرد. از بازی های فراموش نشدنی و فراموش نشدنی او می توان به نقش اصلی فیلم قیصر و اگداس در کوچه مردان اشاره کرد. پس از انقلاب ۵۷ نتوانست در هیچ فیلمی بازی کند. محمدعلی نجفی برای سریال سربداران (1362) به او پیشنهاد همکاری داد که بنایی به دلیل بیماری پدر و مادرش آن را رد کرد. همچنین در سال های پس از انقلاب چندین بار به خارج از کشور رفت و با وجود پیشنهاد بازیگری، به ایران بازگشت و از اقامت در خارج از کشور خودداری کرد.
او در دوران فعالیت هنری خود با بازیگران مشهوری چون محمدعلی فردین، ناصر ملک مطیعی، ایرج قدری و بهروز ووشوقی همبازی بود.
پوری در سال 1343 در سن 24 سالگی توانست برای اولین بار در فیلم عروس فرنگی به کارگردانی نصرالله وحدت که از بستگان دور او نیز بود جلوی دوربین برود و اولین تجربه بازیگری خود را به دست آورد.
علاقه پوری به بازیگری و مخالفت های پدرش
پوری پس از دریافت مدرک ادبیات علاقه زیادی به تحصیل و فعالیت در عرصه بازیگری و سینما داشت، اما به دلیل احترامی که برای پدرش قائل بود هرگز در این باره صحبتی نکرد. مدتی گذشت تا اینکه آقای نصرالله وحدت که از مدیران وقت بود و با ایشان رابطه فامیلی دور داشت به منزل ایشان رفت و با وساطت ایشان پدر پوری مشروط بر اینکه دخترش لباس نامناسب نپوشد. ، به او اجازه ورود به عرصه بازیگری و سینما را داد
پوری در سال ۱۳۴۸ در سن ۲۹ سالگی در فیلم معروف «قیصر» و در نقش اول در کنار هنرنمایی هنرمندان مشهوری چون بهروز وثوکی، ناصر ملک مطیعی و جمشید مشایخی بازی کرد.
او یک سال بعد موفق شد در فیلم «کوچه مردانه» به کارگردانی سعید ملابی در کنار محمدعلی فردین تجربه بازیگری را کسب کند و بازی فراموش نشدنی را در کنار او داشته باشد.
او در طول فعالیت هنری خود موفق به بازی در 88 فیلم شد که 10 فیلم مشترک با کشورهای خارجی بود. 2 فیلم با همکاری آمریکایی ها، 2 فیلم با فرانسوی ها، 6 فیلم با ترکیه و یک فیلم با ژاپن تولید شده است. بعد از انقلاب بازیگری را به کلی کنار گذاشت
پوری پس از انقلاب چندین بار و دو سه سال برای بازجویی به زندان اوین و دادگاه انقلاب رفت و با سؤالاتی که از او می‌شد مشکلی نداشت، زیرا در دوران فعالیتش یک بازیگر مخفی بود. او شناخته شد و اجازه ادامه فعالیت داشت و هرگز ممنوع الخروج نشد.
پس از آخرین حضورش در فیلم مریم و مانی در سال 57، پس از انقلاب دیگر تمایلی به فعالیت در سینما نداشت. اما در سال ۱۳۹۵ به اصرار عباس کیارستمی برای مدت کوتاهی در فیلم «شیرین» ظاهر شد.
ازدواج و طلاق پوری بنایی
پوری در سال 1355 برای مدت کوتاهی با بهروز واستوگی نامزد کرد اما پس از جدایی از او هرگز ازدواج نکرد و فرزندی نداشت و تا کنون مجرد مانده است.
پوری بنایی و بهروز ووشقی دو همکار و دوست صمیمی بودند که کم کم به هم علاقه مند شدند و در نهایت نامزد کردند. پس از گذشت مدتی از نامزدی، گوگوش (فائکه آتشین) وارد زندگی آنها می شود.
زمانی که پوری و بهروز نامزد کردند، گوگوش از همسر سابقش محمود قربانی جدا شد و در طلاق از بهروز وشوکی کمک زیادی گرفت.
رابطه گوگوش و بهروز نزدیک و نزدیکتر شد تا اینکه سرانجام گوگوش با لوندی خاص خود توانست دل بهروز را به دست آورد و بین او و نامزدش جدا شد و در نهایت با بهروزا ازدواج کرد. اما این ازدواج زیاد دوام نیاورد و بعد از یک سال از هم جدا شدند.
پوری کسی را در این ماجرا متهم و مقصر نمی داند و دلیل آن را افتخار خود می داند و خاطرات خوبی پس از این جدایی به سر می برد. می گوید گوگوش و بهروز او را با این کار غافلگیر کردند. او به مدت 12 سال دوست و خواهر نزدیک گوگوش بود و وقتی این اتفاق افتاد، او کاری جز سکوت نکرد.